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Élève de Pierre-Henri de Valenciennes, Louis-François Lejeune fait une carrière militaire. Engagé dans l'armée de 1792, il participe à la bataille de Valmy. Il devient l'aide de camp du général Berthier en 1802, et participe aux campagnes de Napoléon. Il est fait général de brigade en 1812. Il est plusieurs fois blessé sur le champ de bataille.

De par sa vie de militaire, sa peinture s'oriente vers les scènes de batailles. Ce sont de vastes vues panoramiques qui relate la bataille avec un grand soucis d’exactitude notamment topographique. Grièvement blessé à Hanau en 1813, Lejeune est mis à la retraite, est se consacre à sa carrière de peintre.

En 1837, Lejeune prend la direction de l'École des Beaux-Arts de Toulouse et devient maire de la ville en 1841 où il meurt. La ville lui fait des obsèques solennelles, en la cathédrale Saint-Sernin.